近日,学院环境工程专业博士研究生宋双,在光催化选择性氧化甲烷制备高附加值长链碳氢化合物方面取得新进展,以第一作者身份,在权威期刊Nature Catalysis上发表了题为“A selective Au-ZnO/TiO2 hybrid photocatalyst for oxidative coupling of methane to ethane with dioxygen” 的研究成果。文章第一完成单位为hjc黄金城集团。宋双博士2018年10月至2020年10月在日本国立物质材料研究所(National Institute for Materials Science)叶金花教授团队联合培养。
光催化被认为是一种有前景的可低温活化甲烷的有效方法,然而,已报道的研究成果显示,催化活性以及选择性仍然是甲烷直接氧化为有价值化学品领域的巨大难题。因此,合理设计兼顾高催化活性和高选择性的光催化剂至关重要。作者设计研发出一种可用于光催化甲烷氧化偶联(OCM)反应中的高效的Au-ZnO/TiO2 杂化光催化剂,研究过程中,采用理论计算与实验相结合的方法,深入探究Au-ZnO/TiO2在光催化OCM 反应中的作用机理。研究表明:在光照条件下,Au,ZnO和TiO2之间形成的异质结构能够有效地将光生载流子进行分离,提高载流子的利用效率,同时,Au-ZnO/TiO2在光照过程中产生的氧空位能够降低O2吸附能和活化势垒,进而达到促进甲烷氧化反应进行的目的。当甲烷转化率为0.13%时,实现了5000 μmol g-1 h-1的乙烷产率和90% C2 选择性。本研究工作不仅有助于指导高效光催化剂的设计,还能与其他工艺技术(比如反应器设计)相结合,在保持高乙烷选择性的条件下,进一步提高甲烷的转化率和乙烷的产率。
原文链接:https://www.nature.com/articles/s41929-021-00708-9。